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能源转型与电子器件发展：全球能源结构转型与电子器件高频化、高功率化对储能材料提出了更高要求，开发高性能聚合物基复合电介质成为关键。

聚合物基复合电介质的重要性：聚合物基复合电介质因其优异的综合性能，在储能领域具有广泛应用前景。然而，如何同时提高其击穿强度、储能密度并降低损耗仍是待解决的问题。

二维或纳米片材料的应用：高绝缘二维或纳米片材料通过建立有效的传导势垒，能够显著增强聚合物纳米复合电介质的击穿强度，从而提高能量存储能力。目前，基于2D或纳米片材料使聚合物复合电介质的介电性能协同发展已取得显著成果。

多元化复合电介质体系：引入两种及以上具有差异化介电特性材料构建多元化复合电介质体系，成为实现多参数协调发展的有效途径。

本文创新性地采用逐层负载方法，在氮化硼纳米片（BNNS）表面依次负载聚多巴胺（PDA）、钛酸钡（BT）与钛酸钡@聚苯胺核壳粒子（BT@PANI），构建了BNNS@PDA-BT/BT@PANI功能填料。

（2）微观结构调控

通过调控BNNS@PDA、BT及BT@PANI的质量比，实现了功能填料微观结构的优化。特别是当三者质量比为5:3:2时，BT@PANI核壳粒子在BNNS@PDA表面呈现分散分布，显著提高了复合材料的介电性能。

（3）综合性能提升

所得PVDF基复合薄膜在103 Hz下同时展现出最高的介电常数（8.06）和最低的介电损耗（0.019），以及较高的击穿场强（135.6 KV/mm）。这一优异性能归因于填料体系中恰当的组分比例，有效促进了极化电场的增大和电场畸变的削弱。

（4）机理深入探索

结合实验数据和表征结果，深入探讨了功能填料对复合材料介电性能的影响机理。发现高绝缘BNNS能有效阻止电子树扩展，而BT的引入则有效分隔了BT@PANI粒子，降低了漏导损耗，同时PDA构建的深能级陷阱进一步抑制了载流子迁移。

图1 PVDF基复合介质膜制备工艺示意图

Fig 1 Schematic diagram of preparation process of PVDF based composite dielectric film

  图3 BT@PANI粒度分布图(a)和TG曲线(b)

Fig 3 BT@PANI Particle size distribution diagram (a) and TG curve (b) 

   图5 BNNS@PDA-BT/BT@PANI功能填料的SEM图像

Fig 5 BNNS@PDA-BT/BT@PANI SEM image of the composite

  图8 频率变化对复合材料介电常数(a)和介电损耗(b)的影响

Fig 8 Influence of frequency variation on dielectric constant (a) and dielectric loss of composites(b)

图10 复合材料介电性能提升机理示意图

Fig 10 Schematic diagram improving dielectric properties of the composite materials

本文通过逐层负载方法成功构筑了BNNS@PDA-BT/BT@PANI多组分功能填料，并显著提升了PVDF基复合材料的介电性能。当BNNS@PDA、BT和BT@PANI投料质量比为5:3:2时，复合薄膜展现出最优异的综合介电性能。这一成果不仅为基于绝缘纳米片的多组分功能填料结构调控提供了新思路，也为储能器件的工作电压和储能密度的进一步提升奠定了实验基础。未来研究可进一步探索不同物化性质粒子的组合与优化，以实现聚合物复合电介质材料各性能参数的持续改进。

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