重庆师范大学杨英团队研究成果：利用金属Mn修饰提高石墨烯吸附有毒气体敏感性的理论计算研究
引言
本文旨在研究通过金属Mn修饰提高石墨烯对NO、NO₂、CO、H₂S、SO₂等有毒气体的吸附敏感性。基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，模拟Mn修饰石墨烯对上述有毒气体的吸附行为，为基于石墨烯的有毒气体传感器提供理论支撑和实验指导。文章基于重庆师范大学杨英教授团队研究成果及国家自然科学基金、重庆市自然科学基金等项目资助。
01、研究背景 （1）有毒气体的危害与检测重要性：NO、NO₂、CO、SO₂、H₂S是常见的有毒气体，对人类呼吸系统有强烈刺激作用，严重时可导致昏迷甚至死亡。化石燃料的燃烧会产生大量此类气体，因此对其检测尤为重要。 （2）现有气体传感材料的局限性：目前用于有毒气体传感器的材料如金属氧化物半导体、导电聚合物、碳基材料等，普遍存在成本高、灵敏度低、选择性差等问题。 （3）石墨烯的性质与改性需求：石墨烯因其独特的sp²杂化蜂巢晶格结构，表现出优异的光、电、热性能，但原始石墨烯表面化学惰性且零带隙，降低了对气体的灵敏度。因此，需通过改性提高其气体吸附敏感性。 02、创新亮点 （1）Mn原子修饰策略：采用Mn原子修饰石墨烯，利用Mn的氧化性及其与石墨烯中C原子的相互作用，提高石墨烯对有毒气体的吸附能力。Mn的掺杂成本低于贵金属，且MnO₂具有优良的吸附性能。 （2）第一性原理计算：通过基于密度泛函理论的第一性原理计算，模拟了Mn修饰石墨烯对有毒气体的吸附过程，计算了吸附能、Mulliken分布、差分电荷密度等关键参数，深入分析了吸附机理。 （3）化学吸附的确认：研究发现，Mn修饰后的石墨烯表面与有毒气体之间形成了化学键，显著提高了气体吸附的敏感性和选择性。特别是对NO和NO₂的吸附作用较强。 （4）恢复时间的预测：利用过渡态理论预测了室温下Mn修饰石墨烯基底作为有毒气体传感器的恢复时间，发现含有两个C原子空位的Mn修饰石墨烯表面作为SO₂气体传感器具有较理想的恢复时间。 03、图文展示 04、结论 (1)物理吸附与化学吸附的区分：未经Mn修饰的石墨烯表面对5种有毒气体的吸附为物理吸附，不能有效发展为气体传感器；而Mn修饰后的石墨烯表面则实现了化学吸附，显著提高了吸附敏感性和选择性。 (2)Mn修饰的作用机制：Mn原子修饰增大了石墨烯的比表面积，提高了费米能级附近的态密度，与气体分子之间形成了化学键，从而增强了气体与基底材料之间的相互作用力。 (3)传感器潜力：Mn修饰的含有单个和两个C原子空位的石墨烯模型均展现出成为NO、NO₂、CO、H₂S、SO₂分子气体传感器的潜力，特别是含有两个C原子空位的Mn修饰石墨烯表面作为SO₂气体传感器具有广阔的发展前景。 05、引用本文 文章发表于《功能材料》2025年第56卷第6期，欢迎引用本文： 岳远霞,罗磊,朱洪强,等. 利用金属Mn修饰提高石墨烯吸附有毒气体敏感性的理论计算研究[J].功能材料,2025,56(6):06159-06166. Yue Y X,Luo L,Zhu H Q,et al.Theoretical calculation study on improving the sensitivity of graphene to toxic gases by Mn modification[J].Journal of Functional Materials, 2025,56(5):05001-05007.